Favorable à l’hérésie, il comble pourtant de bienfaits les couvents, tout en menant une vie fort dissolue. Le pape, jugeant qu’il ne réprime pas comme il le devrait les progrès des Cathares, le fait excommunier par Pierre de Castelnau.
Après le meurtre de celui-ci, la croisade commence et Simon de Monfort arrive dans le Midi. Raymond prétend alors se soumettre et fait amende honorable à Saint-Gilles-du-Gard [1] en 1209, puis, battu par Simon, il se réfugie en Angleterre en 1213. En 1215, il se rend à Rome pour tenter d’arranger ses affaires en profitant de la lassitude qu’éprouve le pape devant les incessantes exigences des croisés. Un moment interrompues, les hostilités reprennent et Raymond, avec de nouveaux renforts aragonais, reprend Toulouse en 1217.