Formé à l’école épiscopale d’Angers, il la dirige à partir de 1067. Entre 1069 et 1075 il devient chancelier, archidiacre et maître des écoles d’Angers. Il accède au siège épiscopal de Rennes après le mariage du duc de Bretagne Alain IV Fergent avec Ermengarde d’Anjou, dont il fait partie de l’entourage. Il succède ainsi à Sylvestre de La Guerche, dont la famille détenait l’évêché depuis un siècle, formant un véritable exemple de dynastie épiscopale. En 1096, il est consacré évêque par le pape Urbain II en personne, lors de la visite qu’il fit en France. Il lance une réforme du clergé séculier, soutenu par le duc de Bretagne, mais s’oppose à Robert d’Arbrissel dans une lettre où il lui reproche ses excès, notamment de vivre au milieu des femmes, de pratiquer ce que l’on a appelé le syneisaktisme, de porter un costume ridicule, de stigmatiser les vices du peuple et plus encore ceux des grands et du clergé. Marbode préfère la douceur et participe à de nombreux conciles. En 1101, il se mêle à l’élection de l’évêque d’Angers. Il abandonne son siège d’évêque en 1123 et se retire à l’abbaye Saint-Aubin d’Angers, où il se fait moine et meurt en 1123. C’est un moine de Saint-Aubin, Hamelin, qui lui succède à Rennes en 1121.
Il a une œuvre littéraire importante, notamment des poèmes en l’honneur de sa protectrice, la duchesse Ermengarde d’Anjou, des vies de saints angevins, des poèmes satiriques, des œuvres didactiques comme le Lapidarius, sur les propriétés des minéraux...Son Lapidaire a eu une large audience.
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