Médecin de Louis XIII, grand oncle maternel de Fagon, premier médecin de Louis XIV. Son goût pour la botanique, l’utilité de cette science pour la médecine lui fait concevoir l’idée de la création d’un jardin où l’on pourrait cultiver les plantes médicinales. A cet effet, il donna au roi un terrain qui fait partie aujourd’hui du Jardin des Plantes de Paris. Il obtient le 6 juillet 1626 l’autorisation du roi de fonder, à Paris, un jardin de simples destiné à la culture de végétaux utiles à la médecine pour remplacer celui de Montpellier créé par Henri IV. Mais ce projet met du temps à se réaliser, car la Faculté de médecine de Paris le considère comme un concurrent de ses activités, d’autant que La Brosse souhaite aussi y faire enseigner la botanique et la chimie.
C’est au bout de 7 ans qu’il arracha à Richelieu les moyens d’existence de cet établissement. Ce jardin, qui sera nommé Jardin du roi et qui deviendra à partir de 1793 le Muséum national d’histoire naturelle, ne sera seulement officiellement inauguré qu’en 1640, plus de cinq ans après sa création effective. Pour calmer la faculté, le roi n’y autorise qu’un enseignement dépourvu de diplômes, la possibilité de choisir ses professeurs étant laissé à l’intendant de ce jardin.
Il en fut nommé le premier intendant et, dès lors, il s’appliqua à faire venir de toutes parts les plantes qui pouvaient y être cultivées
Il publia, Dessin du Jardin Royal pour la culture des plantes médicinales, en 1628, De la Nature, vertu et utilité des plantes et dessin du Jardin Royal de Médecine, en 1631. Il avait en projet la parution d’un Recueil des plantes du Jardin du Roi accompagné de quatre cents plaques de cuivre dues à Abraham Bosse, mais la mort empêche La Brosse de l’achever. Les héritiers de Guy de La Brosse vendent alors les plaques de cuivre à un chaudronnier pour le pesant de métal.