2ème fils de Henri II de Bourbon, prince de Condé et de Charlotte de Montmorency, frère de Louis II, prince de Condé, dit le Grand Condé, et d’Anne Geneviève de Bourbon Condé, duchesse de Longueville.
Il a pour parrain le cardinal de Richelieu et pour marraine la duchesse de Montmorency. Le titre de prince de Conti est établi en sa faveur en 1629. De santé délicate, légèrement bossu, il est destiné par ses parents à l’état ecclésiastique et formé par les Jésuites au collège de Clermont, où il a pour condisciple Molière. Dès le 12 décembre 1641, il reçoit la commende de l’abbaye de Saint-Denis. L’année suivante, il est nommé abbé de Cluny, et recevra encore 7 autres abbayes et 5 prieurés. Le 6 août 1643, il obtient son diplôme de maître ès arts et, en 1646, celui de bachelier en théologie de l’université de Bourges. À la mort de son père, la même année, il est soumis à la décision d’un conseil de famille qui décide de le maintenir 1 an de plus chez les Jésuites, à son grand déplaisir.
Au mois de janvier 1649, avec son beau-frère, le duc de Longueville, désireux d’obtenir le chapeau de cardinal, il prend parti pour la Fronde parlementaire, dont il devient le commandant en chef. Il est battu à Charenton le 8 février par son frère, le prince de Condé, resté fidèle à la Cour. Mais après la paix de Rueil, Condé se rallie à la Fronde, dès lors co-dirigée par Conti, Condé et Longueville. Le trio est arrêté au Palais Royal le 16 janvier 1650 et emprisonné au château de Vincennes, puis au château de Marcoussis et enfin au fort du Havre.
Sa captivité le rendait fou, fou d’être séparé de sa soeur. Il tentait même d’entrer en contact avec elle par la magie. Il fut fort malade d’une blessure qu’il s’était fait à la tête volontairement. Il se fit cette blessure à l’intention de la duchesse sa soeur. On ne sait si c’était par un désespoir amoureux de ne plus la voir, ou pour vouloir souffrir pour elle. Cette blessure fut néanmoins de quelque utilité aux princes, on ne put dès lors leur refuser le secours des médecins et des chirurgiens dont certains leur portèrent secrètement des lettres de l’extérieur.
En 1651, devant la Fronde, Mazarin est obligé de s’exiler, Conti est libéré le 7 février. Lors de leur libération, les princes exigent des charges importantes. Armand se verra confier à cette occasion le gouvernement de Provence. L’accord prévoit aussi qu’il épouse Charlotte de Lorraine, duchesse de Chevreuse ; il renonce donc à son avenir ecclésiastique mais son frère Louis dénonce le traité. Son frère, devenu incontournable dans la direction de l’État, l’empêche d’épouser Charlotte de Lorraine, fille de la duchesse de Chevreuse, et confidente d’Anne d’Autriche. En 1653, alors qu’il s’était retiré à Pézenas, en Languedoc, il fait sa soumission au roi et, réconcilié avec Mazarin, il épouse le 21 février 1654 Anne Marie Martinozzi, nièce du cardinal. De 1653 à 1656, il est le protecteur de la troupe de Molière.
Dès juin 1654, il doit quitter sa femme pour prendre le commandement de l’armée qui envahit la Catalogne, il occupe un temps la Cerdagne que l’Espagne abandonnera à la France lors de la signature du traité des Pyrénées.
Il ne retrouve son épouse que le 30 novembre 1656, lorsqu’il vient ouvrir les états du Languedoc à Montpellier. Elle loge alors au château de la Grange des Prés près de Pézenas. Dès le printemps 1657, il doit la quitter pour conduire les forces françaises en Espagne. Le 28 mars 1657, il est nommé Grand maître de France, ayant renoncé à sa vie libertine, souffrant d’une maladie vénérienne. Il reçoit le commandement de l’armée d’Italie, et assiège sans succès la ville d’Alessandria en mai 1657. Lors de son retour en 1657 il se consacra à une vie dévote.
Le 16 janvier 1660, Louis XIV lui accorde une pension annuelle de 60 000 livres. Vers 1655, en particulier sous la pression de l’évêque d’Alet Nicolas Pavillon, s’opère chez lui une « conversion » après une vie de débauche. Il se prête alors à la pénitence et aux mortifications, devient un confrère de la Compagnie du Saint-Sacrement, et tend au jansénisme. Après sa conversion, il compose un Traité de la comédie et des spectacles en 1666 dans lequel il condamne les tragédies de Corneille et les comédies de Molière. Gouverneur du Languedoc en 1660, il se mêle à des actions dans le cadre de la Compagnie, en fondant des collèges, en œuvrant à la conversion des protestants. Il s’efforce également de moraliser la population tout en s’attelant à réduire son fardeau fiscal. L’administration de sa province avec justice et sagesse lui valut une grande popularité. Il est alors installé au château de la Grange des Prés, et se consacre à l’étude et au mysticisme jusqu’à sa mort en 1666. Il est également l’auteur d’un ouvrage intitulé Les Devoirs des Grands en 1666. Il est inhumé à la chartreuse de Villeneuve-lès-Avignon.