Sa situation personnelle, comme celle de sa famille, est peu ordinaire. Antoine n’a pas encore 30 ans lorsqu’il renonce à un avenir déjà prometteur et décide de rejoindre les solitaires de port Royal. Isaac, son père, de religion réformée, vit, depuis plusieurs années, séparé de sa femme, Catherine Arnauld, qui s’occupe de leurs 5 fils. Un mois après la mort d’Isaac, survenue le 11 septembre 1640, elle prendra l’habit de moniale à Port-Royal, où elle rejoint ses sœurs, Angélique, Agnès, Marie de Sainte Claire et Madeleine de Sainte-Catherine.
Le 10 janvier 1638, Antoine et Simon Le Maistre s’installent à Port-Royal de Paris et sont bientôt suivis de leurs frères, Louis Isaac, Jean et Charles, ils y attendent que soit achevé le logis que leur mère fait bâtir dans la cour du monastère. Antoine s’est mis sous la direction de l’abbé de Saint-Cyran.
Selon les volontés de leur directeur spirituel, les frères Le Maistre accueillent plusieurs enfants dans leur maison afin de les former et de les éduquer d’après les principes saint cyraniens. Mais ils ne partagent que peu de temps cette vie de Solitaires et de pédagogues. L’arrestation de l’abbé de Saint-Cyran y met un terme provisoire le 14 mai 1638.
Antoine Le Maistre, qui fut ainsi le premier des Solitaires, va se fixer pour toujours en août 1639 à Port-Royal des Champs, où il mènera une vie cachée et austère. Il continue à s’occuper de certains enfants, Jean Racine entretiendra avec lui des relations d’affection particulière. Il consacre beaucoup de temps à écrire des vies de saints et à faire des traductions. Il travaille avec les Solitaires et correspond avec les religieuses.
Il meurt après quelques jours de maladie le 4 novembre 1658.
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